Las colecciones que actualmente alberga el Museo del Ejército se han ido conformando a lo largo de los años con objetos de procedencia muy diversa. El contenido de la colección fundacional del museo tiene un marcado carácter docente, orientado a la formación del estamento militar, acorde con los principios de la Ilustración. Está constituido por tres conjuntos básicos de piezas: el gabinete perteneciente al general francés Marqués de Montalembert, constituido por maquetas y modelos de fortificaciones y artillería; los modelos reunidos desde mediados del siglo XVIII en el Arsenal de Artillería de Madrid y diversos objetos históricos donados por militares y miembros de la nobleza, entre ellos Godoy.
En sus primeros años de vida, el Real Museo Militar, siguiendo la estela de otros museos militares europeos, centró buena parte de sus actividades en reunir una amplia colección, fundamentalmente de modelos de artillería, piezas de carácter científico y técnico, armas antiguas existentes en los arsenales, etc.
A partir de 1828, el Museo de Artillería inicia un período de rápido crecimiento mediante el ingreso continuado de fondos, promoviendo la fabricación de modelos de fortificación y recuperando y dignificando los restos de Daoiz y Velarde.
Fruto del espíritu romántico ingresarán en el museo objetos de carácter mucho más variado, sin olvidar las piezas de artillería y armamento: objetos relacionados con la actividad militar o personajes históricos, objetos de Ultramar, banderas, esculturas procedentes de la fábrica de Trubia, así como algunas de las piezas emblemáticas del museo: la maqueta de fortificación del gabinete de Felipe V, la tienda de origen indo-portugués conocida como “de Carlos V”, o la espada de Ali Atar.
Los fondos se seguirán incrementando progresivamente con las aportaciones de otros museos militares: uniformes, condecoraciones, maquetas, documentos e instrumentos, por ejemplo, el conjunto de piezas de Boabdil que propició la construcción de la Sala Árabe para su exhibición. Con posterioridad a la Guerra Civil ingresarán colecciones tan importantes como la de Romero Ortiz o Medinaceli.
Finalmente, y propiciado por el traslado y renovación del museo, se han integrado en las colecciones las vitrinas diseñadas expresamente para la exposición permanente en diversos momentos de su historia, objetos de ornato y otros objetos como las alfombras de la Real Fábrica o vidrieras del antiguo museo firmadas por Maumejean o La Artística.
El Museo del Ejército conserva en la actualidad en torno a treinta y siete mil objetos, de carácter muy diverso, que se reparten entre su sede toledana y los depósitos en otros museos militares, en unidades del Ejército de Tierra y en instituciones civiles.